近日，37000cm威尼斯现代工程与应用科学学院田野教授课题组将多种可特异性响应外部刺激的DNA变构基序正交地集成到DNA折纸框架中，成功地构建了一种可在多相态之间自由切换的DNA折纸晶体。

由于DNA具有高度的可设计性和可编程性，以及存在多种可以响应外部物理或化学刺激的特殊构象，常被用来构建可程序化变构的动态纳米粒子超晶格。但是，目前已经报道的动态DNA纳米粒子超晶格的变构往往是各向同性的，并且应用于组装的多种变构基序难以被单独地操纵，因此只能被限制在两个相态或者多个孤立的相态之间进行单一的动态转换。构建能够在多个相态之间自由变构且能进一步衍生二级相态的动态DNA纳米粒子晶格是十分困难的。

图1. 动态可重构的DNA折纸晶体设计示意图

在本工作中，我们充分地利用了DNA折纸八面体结构的可寻址性，将具有不同刺激响应行为的DNA发卡结构正交地集成到八面体折纸框架特定的顶点处；同时为八面体折纸之间的组装编程化地设计各向异性的成键模式，使DNA发卡结构在三维空间的组装上具有灵活的维度可区分性; 创造性地构建了一种具备多相态转变能力的动态可重构DNA折纸晶体体系。晶体所有的动态转变模式被集成在一张指导性的路径图中，在该路径图中至少可以灵活地定制60种不同的晶体动态转变路线，并按可控且确定的方式有序执行。部分典型的晶体动态转变路线在实验中得到了验证，并实现了良好的可循环性。本工作还证实了通过细分动态指令可以拆分两个相态之间的转变路径以设置新的相态站点，从而精细化了DNA折纸晶体的晶胞常数的调控并进一步扩充了路径图的动态转变路线。该动态可重构的DNA折纸晶体可以作为通用且稳定的组装平台来构建新型的动态响应纳米材料，为构建更复杂的自适应性材料提供了一种基础性的组装策略，也为动态功能材料的设计开拓了新的发展方向。

图2. 用于定制转变路线的路径图及典型动态转变路线的实验验证

相关工作以"Dynamically Reconfigurable DNA Origami Crystals Driven by a Designated Path Diagram"为题发表在《Journal of the American Chemical Society》。37000cm威尼斯博士研究生闫学慧为该论文的第一作者，37000cm威尼斯现代工程与应用科学学院田野教授为该论文的通讯作者。37000cm威尼斯生命分析化学国家重点实验室、江苏省功能材料设计原理与应用技术重点实验室、37000cm威尼斯化学与生物医药创新研究院为本工作的顺利开展提供了重要的平台支持。感谢国家自然科学基金以及江苏省科技厅的资助。此外，上海同步辐射中心和上海国家蛋白质科学研究中心对该研究也给予了重要的技术支持。

论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c10755