电子转移过程一直受到众多领域研究者的广泛关注，如生物化学、分子电子学以与能源材料。其中，研究单分子级别的电子转移对研究生物过程具有重要意义。电化学检测方法一直受限于皮安级的检测限，为了实现单分子电子转移检测这一目标，需要开发新型的电化学检测方法，以突破现有电化学方法的检测极限。化学化工学院朱俊杰教授团队的最新研究成果“Fermi level-tuned optics of graphene for attocoulomb-scale quantification of electron transfer at single gold nanoparticles ”于8月26日在线发表于Nature Communications杂志上。

近年来，朱俊杰教授团队在国家重大科研仪器研制项目的资助下，在研发高性能时空分辨单纳米颗粒显微成像技术中取得了重要进展，并在此基础上建立了一系列生物分析检测方法。利用等离子体暗场显微镜和功能化金包银纳米棒探针，实现了对单个肿瘤细胞完整自噬过程的追踪（J. Am. Chem. Soc. 2015, 137, 1903-1908）；利用基于表面等离子体共振显微镜技术搭建的热显微成像平台，帮助人们对纳米材料的光热性质有了进一步了解（ACS Nano 2015, 9, 11574-11581）；研发的时空分辨光谱成像系统实现对细胞内单个光热疗纳米探针的高精准温控（Nat. Commun. 2017, 8, 1498）；开发了共轴双物镜等离子显微成像系统，实现了对单个miRNA分子的动力学检测（Nano Lett. 2018, 18, 3759-3765）；研制了电致化学发光显微镜，实现了对单个纳米发射体电化学性质的动态研究（Chem. Sci. 2018, 9, 6167-6175）。

近期，他们基于自主研制的全内反射暗场显微镜，利用石墨烯可调的光散射性质，打造了一种基于石墨烯的电化学显微成像系统（GEM）。如图1，石墨烯可调的光散射性质来源于其费米能级控制的光导率，而费米能级会受到电荷变化的影响。利用这一性质，可以实现对石墨烯表面微小电荷变化的成像分析。在金纳米星对信号的进一步放大下，GEM成功将电流检测极限由目前的皮安级大幅降低至埃安级，最终实现了对金纳米星表面单个分子级别细胞色素c电子转移过程的动态检测。化学化工学院2018级博士研究生夏青同学、副研究员陈子轩博士为该工作的第一作者，朱俊杰教授为通讯作者，陈洪渊院士、张剑荣教授对该工作的设计和完成进行了重要的指导。该工作得到了国家自然科学基金委仪器项目和重点项目等课题的支持。

图：(a) 电解池装置的制备示意图。(b)全内反射暗场显微镜的光路图。(c)电荷变化引起的石墨烯费米能级变化示意图。(d) 表面吸附有细胞色素c分子的金纳米星的扫描透射电镜图，标尺为50 nm. (e) 循环伏安过程中电压为0.16V时，多个单颗粒金纳米星电流成像图，其中被标记的颗粒未修饰细胞色素c。(f)单个修饰了细胞色素c的金纳米星的完整循环伏安图。(g) 图e中金纳米星对应的暗场散射成像图，标尺为 5 μm。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-11816-3

（化学化工学院 科学技术处）