物理学院、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心的张翼教授课题组与美国伯克利国家实验室先进光源、美国斯坦福大学沈志勋研究组、美国加州大学伯克利分校的Michael F. Crommie研究组和Feng Wang研究组合作,实现了二维材料WSe2的分子束外延生长,并结合多种探测手段对其能带结构、表面掺杂效应及光学响应特性进行了详细的表征与研究。研究成果以“Electronic Structure, Surface Doping, and Optical Response in Epitaxial WSe2 Thin Films”为题于2016年3月在线发表在Nano Letters期刊上(http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.6b00059)。
二维材料是近些年来凝聚态物理中的一个重要研究领域。其中以二硫化钼为代表的过渡金属硫化物在二维极限下展现出许多异于三维块材的奇异性质:例如间接到直接带隙转变、价带的自旋劈裂与完好定义的谷自由度。因此该类材料在光电器件方面有着重要的应用前景,同时也是研究自旋电子学与谷电子学的重要平台之一。
相对于其他过渡金属硫化物,WSe2被预言具有最大的自旋劈裂,因此是研究自旋电子学的理想平台。但是受样品尺寸、质量和制备手段的限制,实验上缺乏对WSe2的能带结构及其他相关物性的详细研究。同时,人们也希望能够获得大面积高质量的单晶样品,并能够通过维度、界面控制及掺杂等调控手段对其能带结构做进一步人工调控。
张翼教授与美国伯克利国家实验室先进光源和斯坦福大学的沈志勋研究组展开合作,首次利用分子束外延技术实现了单层到多层的高质量单晶薄膜WSe2在双层石墨烯衬底上的可控生长。同时,利用原位的角分辨光电子能谱技术,对其电子结构随层厚的演化进行了详细的研究。实验发现受衬底和界面的影响,单层和两层的WSe2表现出直接带隙,并且直接到间接的带隙转变发生在两层和三层之间,高质量的光电子谱还给出了单层WSe2价带的自旋劈裂大小的精确数值475 meV。另外,通过原位的表面掺杂,发现碱金属掺杂会对薄膜的能带结构产生扭曲和重整化,使得两层的WSe2又转变间接带隙。利用该高质量样品,张翼教授与加州大学伯克利分校的Michael F. Crommie研究组和Feng Wang研究组开展进一步合作,通过扫描隧道谱测量和光吸收谱分别测量了单层WSe2的准粒子能隙1.95 eV与光学激子能隙1.74 eV,并给出了中性激子结合能的大小0.21 eV。
这项工作的意义在于通过实验手段给出了单层到多层WSe2的详细能带结构,讨论了衬底及界面对其能带结构和激子结合能的影响,并实现了通过表面掺杂对其能带结构进行人工调控。同时大面积高质量厚度可控的单晶WSe2薄膜的制备也为将来复杂异质结与实际器件的探索与制备铺平了道路。
该项研究得到了中组部青年、美国能源部基础能源科学等基金的资助。
左图:单层WSe2的角分辨光电子能谱;右图:单层WSe2的扫描隧道谱
(物理学院 科学技术处)