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    夏兴华课题组在等离子体热电子增强水催化分解领域取得进展

    发布时间:2015-06-30 点击次数: 作者:科学技术处 来源:新闻中心

    氢气是下一代清洁和可再生能源的最佳燃料。现有的制氢技术有化学催化裂解、光/电化学催化分解水等,其中电化学技术具有转化效率高、绿色等优点而被广泛采用。目前,贵金属铂是电催化分解水制氢的最佳催化剂,然而其价格昂贵且资源稀少,所以寻找高催化活性的非贵金属催化剂是当今该领域的研究热点。现有研究表明,二维层状二硫化钼(MoS2)材料被誉为潜在的析氢反应(HER)电催化剂。但未剥离的块状MoS2有着较差的电子传导性和很大的HER过电势。因此,如何提高MoS2材料对HER的电催化活性是当前的一个重要挑战。

    37000cm威尼斯化学化工学院夏兴华课题组潜心于局域化表面等离子体共振(LSPR)增强红外光谱和生物分析等方面的研究(Chemical Communication., 2014, 50, 7787;2014, 50, 5480;Analytical Chemistry, 2013, 85, 1053)。近期,他们首次报道了一种等离子体热电子增强HER的电化学体系——Au纳米棒/MoS2纳米片层复合材料(Au-MoS2)(图1)。该体系通过金纳米棒的LSPR效应活化MoS2材料对水分解制氢的电催化活性。其中,Au纳米棒高效吸收可见光能产生局域表面等离子体共振,激发电子-空穴对,由于Au 纳米棒和MoS2半导体间较低的肖特基势垒,热电子能注入MoS2纳米片导带,提高MoS2电荷密度,使催化剂的能级与HER能级更加匹配,降低MoS2材料对HER的过电势,HER的转化频率(Turnover frequency)达到了8.76 s–1,是目前该类催化剂的最高值(图2)。他们还提出了加入空穴消除剂(如甲醇、乙醇、葡萄糖等还原剂)来提高电子-空穴对的分离效率的策略,使更多的热电子能有效地注入MoS2催化剂的导带,进一步提高HER的催化效率(图3)。该工作5月28日在线发表于《美国化学会志》 (J. Am. Chem. Soc. 2015, DOI: 10.1021/jacs.5b01732),论文第一作者为13级硕士生施毅同学。该工作得到国家自然科学基金面上项目(21275070)、国家973基础研究项目(2012CB933800)和国家重大科研仪器设备研制专项(21327902)等的支持。(化学化工学院)

    图1. Au-MoS2复合材料的物理表征.

    图2. Au-MoS2复合材料的电化学表征.

    图3. 热电子增强HER的机理探讨.