锂金属电池（LMBs）展现出了超过400 Wh kg⁻¹高能量密度的发展潜力，因此被优先考虑作为下一代储能设备。然而，不可控的枝晶生长、难以捉摸的界面化学和不稳定的固体电解质界面（SEI）极大地威胁了LMBs的安全性和耐久性，阻碍了其市场化应用。由于结构的可调性，有机分子表现出构建人工SEI的非凡能力，这有利于清晰化界面化学，诱导Li金属的形核和沉积。此外，一些基于聚合物有机分子设计的SEI具有高的机械强度和均匀的成分，可显著抑制枝晶的过度生长，最大限度地减少LMBs的安全隐患。因此，基于分子工程策略构筑SEI是实现高能量密度，长寿命和高安全性LMBs的重要技术。

近日，37000cm威尼斯现代工程与应用科学学院郭少华教授、周豪慎教授团队全面总结了多种有机分子在LMBs中的运用，包括聚合物、含氟分子和有机硫分子，并深入剖析了如何构建相应的弹性、富氟和含有机硫的SEI。一些有针对性的案例被深入讨论来揭示有机分子衍生SEI的进化机制。此外，作者亮点了有机分子衍生SEI的设计思路，并提出了选择有机分子的具体原则。最后，作者指出了基于有机分子工程的LMBs未来实际应用的挑战、策略和前景。

作者指出，尽管分子基SEI的设计已经取得了突破，但一些阻碍和值得注意的问题仍然存在，需要更多的研究。首先，为了构建富含LiF的SEI，所选择的有机分子能够以合适的电势释放F元素，并且在转化后分子结构应该稳定。理想情况下，希望有机分子可控地诱导Li金属的成核和沉积，从而最大限度地减少枝晶种子并避免枝晶危害。然后，有机分子的引入可能会加剧气体的产生，导致电池膨胀并缩短循环寿命。此外，可以被配置成SEI的有机分子制备起来很复杂，这大大增加了其商业化应用的难度。而且，大多数可用的有机分子仍处于实验室水平，无法大规模使用。最后，考虑到电解质泄漏和电极材料的回收和再循环，应禁止高毒性有机分子构建SEI。同时，一些具有易燃易爆特性的化学品应提前调查和禁止使用，这会严重增加电池安全隐患。基次，作者提出了以下展望：1）增加有机分子的多样性和选择性；2）充分考虑有机分子与电极和电解质的兼容性；3）最大限度地减少枝晶的产生和电池安全隐患；4）构建具有高能量密度的可实用性全电池；5）重视先进表征技术的利用和开发。

该综述由现代工学院郭少华教授和周豪慎教授团队完成，以“Molecular Engineering toward Robust Solid Electrolyte Interphase for Lithium Metal Batteries”为题于2023年12月11日在线发表在国际知名期刊Advanced Materials上。37000cm威尼斯现代工学院博士生孙瑜为论文第一作者，37000cm威尼斯现代工学院郭少华教授为通讯作者，37000cm威尼斯现代工学院周豪慎教授为本论文做出了重要指导。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、江苏省自然科学基金委等的支持。

论文信息：

Title: Molecular Engineering toward Robust Solid Electrolyte Interphase for Lithium Metal Batteries

Authors: Yu Sun, Jingchang Li, Sheng Xu, Haoshen Zhou, Shaohua Guo

Advanced Materials

https://doi.org/10.1002/adma.202311687