近日，37000cm威尼斯物理学院刘荣华教授课题组利用宽频带微分铁磁共振技术，在手性拓扑磁性材料CrNb3­S6中揭示了四类不同自旋波模动力学行为，并对其温度和磁场依赖及机理进行了细致的表征和分析，最后结合理论模型和微磁学模拟给出该单轴螺旋磁体的自旋结构相图。

由于海森堡交换相互作用 、Dzyaloshinskii-Moriya （DM）相互作用和磁晶各向异性相互作用的竞争，磁性元素（Mn，Cr等）插层的层状2H-NbS2或TaS2材料体现出丰富的自旋构型，如：手性螺旋磁序（chiral helimagnetic order，CHM）、手性圆锥相（chiral conical phase，CCP）、手性孤子晶格（chiral soliton lattice，CSL）、倾斜手性孤子晶格（tilted chiral soliton lattice，TCSL）和铁磁态（forced ferromagnetic state，FFM）等，且能通过温度与外加磁场对其进行调控。前期，刘荣华教授课题组与中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心张蕾研究员及南京邮电大学陈丽娜博士合作对手性螺旋磁体MnNb3S6的拓扑自旋结构动力学和螺旋周期L(H)/L(0)随磁场变化的依赖关系进行了系统实验表征和模型分析【Sci. China-Phys. Mech. Astron. 66, 217511 (2023)】。

相比于MnNb3S6（Tc~45 K），单轴手性螺旋磁体CrNb3S6具有更高的磁有序温度（Tc ~ 130 K），更强的磁相互作用和更短的螺旋自旋周期等特点，其非平庸自旋组态将呈现出更加丰富的集体自旋共振模式和更宽广的温度与磁场区间，这有利于其非线性自旋动力学特性在开发新型高速磁存储器、磁振子逻辑器及自旋类脑计算器件方面的应用【 Appl. Phys. Lett. 115, 192403 (2019)，Sci. China-Phys. Mech. Astron. 66, 257512 (2023)】，因而引起更广泛的关注。

目前尽管已经有大量的工作对该材料的静态自旋结构进行了深入的研究，但其中的集体自旋动力学及机制仍需进一步探索。刘荣华教授及合作团队利用宽频带微分铁磁共振技术，通过改变磁场的大小、角度和温度，系统地研究了单晶CrNb3S6中不同自旋共振模式对应的磁动力学色散关系，共发现了四种不同的自旋动力学模， 如图1所示。其中低场下的手性孤子晶格态CSL存在三种不同的集体共振行为：第一种是低场下测得的频率与磁场具有反比色散关系的高频模式，可以用基于手性磁孤子晶格态的哈密顿量推导出的声子共振公式来描述，并进一步确定为声子共振的光学模式CSL-OP；第二种是具有中等频率的振荡模式CSL-FM，该模式的色散关系与铁磁态的相似，可以由添加偶极场到有效场中的修正Kittel模型来描述，通过进一步的动力学模式对磁场角度的依赖特性表明，此偶极场是由短程铁磁序与其相邻的两个螺旋序CHM之间磁交换作用产生；第三种是最终的低频模态CSL-LF，在低场小于临界场处，特别是在磁场远低于临界场的区域表现出一系列锯齿峰。随着磁场强度逐渐增大，超过临界磁场后，手性磁孤子态CSL变为高场铁磁态FFM，标准的Kittel模型能很好地对该FFM模式进行描述。

图1. 单轴手性螺旋磁体CrNb3S6的晶体结构（左）和自旋结构示意图（上）；四类自旋动力学模对应的f vs. H铁磁共振谱（右）

进一步，研究团队还进行了微磁学模拟，基本重现了上述实验结果，并为这些自旋波模式提供了更详细的相位和空间分布信息，如图2所示。其中，低磁场下手性磁孤子晶格态声子共振光学模式CSL-OP的空间分布信息表明，相反方向的自旋表现出π相位差；其进一步的时空进动轨迹表明，方向相反的自旋表现为相反旋进方向，进一步确定为光学模式。

图2. 微磁学模拟结果。低场手性孤子晶格态 𝐻 = 0.2 kOe（a）和高场铁磁态 𝐻 = 2 kOe（b）下计算的频谱；（c）模式的f-H色散；（d）H = 2 kOe下，铁磁共振模FFM（e-f）H = 0.2 kOe下的光学模CSL-OP（e）、高阶驻波模CSL-SW（f）的归一化强度（红蓝色标度）和相位（黄紫色标度）的空间分布；（g）沿c轴旋转一个完整手性磁孤子周期内几个典型位置处的自旋共振的磁化快照；（h）-（l）分别为（g）中A（h）、B（i）、C（g）、D（k）、E（l）点自旋在0.8 ns内的详细振动轨迹图（按照红色-紫色的顺序进动）。

刘荣华教授及合作团队的这一工作对这类二维插层硫化物体系的单轴手性螺旋磁体所体现的非平庸自旋结构及奇特的非线性自旋动力学及调控规律进行了系统地表征和机制分析，并给出了详细的自旋动力学随温度和磁场演化相图。该研究为基于这类螺旋磁体开发新型高速磁存储器、磁振子逻辑器及自旋类脑计算器件提供了必要的研究基础。

相关成果以“Observation and Characterization of Multiple Resonance Modes in a Chiral Helimagnet CrNb3S6”为题于近在线发表在《Nano Letters》 https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c02031。该项工作由多个团队合作完成。其中，材料磁动力学实验表征及分析和微磁学模拟工作由37000cm威尼斯刘荣华课题组完成，前期CrNb3S6单晶样品是由南京工业大学王琳教授课题组提供，后期CrNb3S6单晶样品及磁化率数据测量是由中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心张蕾研究员及南京邮电大学陈丽娜博士完成。南京师范大学马付胜教授在微磁学模拟提供了帮助。37000cm威尼斯物理学院博士研究生李丽媛（已毕业）和李浩天为论文的共同第一作者，刘荣华教授为通讯作者。该项研究得到了南京微结构科学与技术协同创新中心、固体微结构物理国家重点实验室的支持，国家自然科学基金面上项目和江苏省纳米技术重点实验室开放研究基金等经费的资助。