近日,37000cm威尼斯物理学院温锦生教授、李建新教授、于顺利教授及合作者通力合作,利用中子谱学技术对一种具有强自旋-晶格耦合的多铁材料Fe2Mo3O8进行了深入研究,得到了全面、精细的激发谱,直接观测到了该体系中磁振子和声子杂化形成的拓扑磁振子极化子激发,并从理论上揭示了其形成机制,即该激发由Dzyaloshinskii-Moriya (DM)相互作用诱导的磁振子-声子耦合所导致。这项研究发现了磁性材料中一种新颖的元激发模式,提供了一种通过不同类型元激发之间的杂化来实现拓扑态的新途径。相关研究成果以“Direct observation of topological magnon polarons in a multiferroic material”为题,于2023年9月29日在《自然通讯》上发表[ Nat. Commun. 14, 6093 (2023)]。
磁振子和声子分别为自旋波和晶格振动的量子,是两类基本的元激发。在固体磁性材料中,这两种激发通常相对独立存在。当存在强自旋-晶格耦合时,它们可以相互作用,形成一种新的元激发,称为磁振子极化子。磁振子极化子同时具有磁振子和声子的特性,在许多自旋电子学和磁振子学现象中发挥着关键作用。同时,由于其独特的杂化性质,磁振子极化子提供了一种通过声子来产生和操控自旋流的新途径,为自旋电子学器件的发展提供了新思路。然而,尽管人们一直在实验中探索磁振子极化子,但明确揭示其完整的精细能带结构的直接谱学证据仍然缺乏。其主要原因有两个:首先,具有强磁振子-声子耦合且能够产生显著磁振子极化子特征的材料非常稀有;其次,由于结构因子的差异,磁振子和声子很难在同一能量-动量窗口内同时被观测到。
图1. a-c, 中子谱学测得的6 K温度下的激发谱。d和e, 磁振子-声子杂化区域的磁振子极化子激发谱(左)以及经过二维曲率法处理得到的图谱(右)。f, 杂化的磁振子极化子形成示意图。
研究团队选择了多铁材料Fe2Mo3O8来探索磁振子极化子。以前的研究指出,该材料存在显著的磁电耦合和热霍尔效应等现象,这表明材料中的自旋和轨道自由度之间存在着强烈的耦合,为磁振子极化子的形成提供了有利条件。研究团队生长了高质量大尺寸的Fe2Mo3O8单晶,并利用中子谱学这一能够在动量-能量空间直接探测材料激发谱的手段对这些单晶进行了研究。通过非弹性散射实验,研究团队得到了高分辨且完整的激发谱,如图1a-c所示。谱中包含多种激发模式,经过仔细分析,这些模式可以分为三类:(1) 两支磁振子激发,处于高能11meV以及14 meV附近,散射强度较强,色散较弱,且均为二重简并。该激发与线性自旋波理论计算吻合;(2) 声子激发,发端于低能,散射强度较弱,色散较强,与磁振子激发对比鲜明。值得注意的是,与通常的声子不同,这些声子在低温下存在于小动量位置,但在转变温度之上,它们只出现在大动量位置。这是由于这些声子通过磁振子-声子耦合获得了一定的磁矩,在低温下,它们在小动量位置会由于有磁散射强度而被观察到。近期,温锦生教授团队与物理学院的张琦教授团队合作,发现了布里渊区中心5meV左右的模式为最大磁矩可达0.68μB的手性声子(Nature Physics, DOI: 10.1038/s41567-023-02210-4),也证实了低能声子携带磁矩;(3) 杂化形成的磁振子极化子激发,处于高能磁振子和声子色散相互趋近的位置。研究团队采用了二维曲率法来处理激发谱,更清晰地分辨出磁振子极化子的能带,如图1d2和e2所示。该杂化能带的主要特征包括:在原来未耦合的磁振子和声子色散相交处出现能隙,磁振子-声子成分混合、转换,能带反转(如示意图1f所示)。
图2. a, 未考虑DM相互作用时计算的磁振子及声子色散。b, 考虑DM相互作用诱导的磁振子-声子耦合产生的拓扑磁振子极化子色散。c, 材料中磁振子-声子耦合作用机制示意图。d, e, 计算的磁振子极化子能带的贝里曲率。
研究团队考虑一种由DM相互作用诱导的磁振子-声子耦合机制,并采用了一个二维有效模型,成功地重现了实验观测的结果。当没有考虑磁振子-声子相互作用时,磁振子和声子能带不发生杂化,如图2a所示。一旦考虑了DM相互作用诱导的磁振子-声子耦合,在高能区域,磁振子和声子将会杂化形成磁振子极化子,如图2b所示。这种耦合机制与一般的磁弹耦合机制不同,因为它发生在面内磁振子和面内声子之间,如图2c所示意。此外,计算还表明在磁振子-声子杂化区域存在较大的贝里曲率 (图2d和e),并且杂化后的能带陈数非零 (图2b)。这些结果表明,能带反转的磁振子极化子是拓扑非平庸的激发。
这项工作首次完整观测到了拓扑磁振子极化子的能带结构,发现了反常的低能声子模式,证实了一种新的磁振子-声子耦合机制,为实现拓扑态提供了新的途径。37000cm威尼斯物理学院温锦生课题组的博士后鲍嵩和李建新课题组的副研究员顾昭龙为论文的共同第一作者,温锦生教授、李建新教授、于顺利教授为共同通讯作者。实验研究由温锦生课题组完成,理论研究由李建新和于顺利负责指导完成。其中,中子散射实验在日本质子加速器研究中心的4SEASONS谱仪以及瑞士保罗谢勒研究所的EIGER谱仪上完成。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国博士后科学基金、中央高校基本科研业务费、固体微结构物理国家重点实验室以及人工微结构协同创新(2011)中心的支持。