非线性光学是电磁波频率转换的重要桥梁，使其所承载的信息能够跨越不同波段相互传递，探索和开发三维空间中非线性光场的精确调控技术，将进一步拓展其处理光学信息的能力。近日，37000cm威尼斯张勇教授团队通过其研发的非互易激光极化技术在铌酸锂晶体中制备出高分辨率的动态复值三维非线性全息图，将其功能拓展至跨波段的三维信息动态重构以及光学信息处理等方面。

在天然非线性光学晶体中，色散效应常常导致频率转换效率受限。通过引入非线性光学微纳结构实现准相位匹配，非线性光学晶体的频率转换效率得到了有效的增强，这使得非线性光学微纳结构在激光频率转换、量子光源等研究领域发挥出重要的作用。进一步开发新的非线性光学功能处理更复杂的光学任务，则需要增强非线性微纳结构对光场的精确操控能力。然而现阶段，非线性光子器件在光场调控空间维度或自由度上仍存在限制。例如，在二维非线性光子晶体中贯穿的反转畴只能提供静态的二值化相位调控，且空间分辨率受限在几个微米量级。

飞秒激光直写技术能够在晶体内部制作三维非线性微纳结构，为非线性光场调控提供平台。2018年，张勇教授率领研究团队发展出激光三维擦除铁电畴技术原理，制备出首个铌酸锂三维非线性光子晶体【Nat. Photon., 2018, 12: 596-600】，并实现了高效率的非线性光束整形【Nat. Commun., 2019, 10: 4193】、非线性全息复用【Light Sci. Appl., 2021, 10: 146】等一系列光场调控应用功能。2022年，该研究团队又发展出非互易激光极化铁电畴技术，实现了纳米精度的铁电畴可重构制备【Nature, 2022, 609: 496-501】，进一步提升效率并降低损耗。利用这一技术制备纳米铁电畴结构，可以构建更高质量的三维非线性全息图，为实现非线性光学微纳结构器件性能提升和功能拓展奠定了基础。

本工作利用飞秒激光直写技术制备三维空间中的纳米畴结构，通过将这些纳米畴沿通光方向排列构成超像素，从而获得了面内亚微米高分辨的非线性全息图结构，像素密度超过25000 PPI。此外，通过设计超像素内部纳米畴的排布位置，还能够灵活的拓展非线性全息图的光场调控能力。例如，相比与传统二维非线性光子晶体全息图只能实现二值化的相位调控（图1a），利用单个纳米畴构建超像素，能够通过操控纳米畴的前后位置连续控制所产生非线性光场的相位（图1b）。继续增加纳米畴的设计自由度，在一个超像素中排布两个纳米畴，则能够利用干涉效应实现对超像素复振幅的完全控制（图1c）。如图1d和e分别给出了振幅和相位与超像素结构参数的映射关系，可以看出通过纳米畴位置控制振幅和相位是完全且相互独立的。由于超像素对复振幅的控制与非线性过程的相位失配有关，因此超像素全息图的调制函数可随着基频光的波长、偏振和晶体温度等参数进一步改变实现动态控制，图1f中我们以图1d和1e中的两个点A和B为例，展示了相位失配扩大一倍过程中超像素复振幅调制的动态演化过程，结果表明通过相位失配操控复振幅的动态演化具有足够的调制幅度。

图1 纳米畴构建超像素结构示意图。a-b 分别为二维非线性光子晶体中的二值化相位调控、超像素连续相位调控、超像素复振幅调控示意图。d-e 分别为超像素调制振幅和相位与结构参数的映射关系。f为超像素调制复振幅在随相位失配变化在复平面的演化路线。

基于飞秒激光直写的高分辨复值非线性全息图，研究人员首先实验演示了红外三维图像信息的可见光重构：在红外基频光照明下，三维物体图像在二次谐波通道得到复原（图2）。由于非线性全息技术的特性，在红外照明光通道无法获取该三维图像信息，另外受益于复振幅调控能力，所复原三维图像不存在散斑，具有高安全性信息存储的应用潜力。此外，为了展示超像素全息图的动态调控能力，研究人员还分别使用基频光的偏振、波长和晶体温度设计实验成功演示了三维图像的动态隐藏和切换。

图2 三维全息图像的非线性重构。a 二次谐波复原三维图像示意图。b-c 非线性全息图振幅和相位分布。d 二次谐波图案沿传播方向分布的模拟和实验结果。

除了光学图像信息的重构，研究人员还利用高分辨复值非线性全息图进一步拓展了其跨波段光学信息处理的能力，通过非线性全息图传递和处理不同波段中的光学信息，能够避免在特殊波段中调制和探测的困难。研究人员首先实验演示了红外不可见图像的跨波段边缘增强，功能示意如图3a所示，图像由波长为1342 nm红外光照明，经傅里叶变换后与1064 nm的基频光一同输入非线性全息图（图3b-c），信息经过复振幅调制同时被转换至593 nm可见光通道实现边缘增强卷积运算。实验中对不同的振幅和相位物体的红外图像分别进行验证，从获得的可见光图像可以看到边缘增强的效果（图3e,3f,3k）。

图3 上转换图像边缘增强。a 上转换图像边缘增强示意图。b 非线性全息图所提供卷积核。c 非线性全息图的振幅和相位分布。d, g, j 分别为振幅和相位物体的直接红外光成像。e, h, k 分别为非线性全息图输出的可见光图像，f, i, l 可以看到图像边缘得到了明显增强。

最后，研究人员利用非线性全息图构建了基于频率上转换过程的光学衍射神经网络，能够识别红外照明手写数字的奇偶性并将结果以可见光的形式输出。上转换手写数字识别系统示意如图4a所示，非线性全息图上加载了对上转换光的连续相位调制（图4b）并同时完成频率转换，根据输入手写数字的不同，新产生的可见光将聚焦到不同位置从而给出预测结果。研究人员利用数值模拟和实验分别测试了1000个和100个手写数字的奇偶识别功能，结果如图4c和4d所示，数值模拟和实验结果准确率分别为87.5%和90%。

图4 基于频率上转换的手写数字分类。a 上转换光学衍射神经网络对手写数字的奇偶分类示意图。b 非线性全息图相位分布。c-d 分别为数值和实验结果。

该研究工作基于飞秒激光极化技术和超像素结构设计，实现了动态高分辨的复值三维非线性全息图，并演示了跨波段的光学信息重构和处理，进一步拓展了非线性光学全息的应用场景。所提出全息图结构基于纳米畴实现面内亚微米结构分辨率，像素密度超过25000 PPI，此外，通过控制超像素中纳米畴的位置，可以完全且独立的操纵所产生非线性光场的振幅和相位，复振幅调控可以根据非线性过程的相位失配进一步动态控制。通过进一步扩大全息图结构的加工尺寸并结合准相位匹配机制，所提出高分辨复值非线性全息图能在不同波段之间完成复杂光学任务，在经典和量子光学信息处理中具有广泛的应用潜力。

论文第一单位为37000cm威尼斯，论文共同第一作者为37000cm威尼斯陈鹏程博士和顼晓仪博士，通讯作者为张勇教授，研究工作得到了祝世宁教授和肖敏教授的悉心指导，以及香港大学张霜教授的重要支持，合作者还包括中山大学魏敦钊副教授等。相关研究以“Laser nanoprinting of 3D nonlinear holograms beyond 25000 pixels-per-inch for inter-wavelength-band information processing”为题发表在Nature Communications 14, 5523 (2023)上。

Laser nanoprinting of 3D nonlinear holograms beyond 25000 pixels-per-inch for inter-wavelength-band information processing

Pengcheng Chen, Xiaoyi Xu, Tianxin Wang, Chao Zhou, Dunzhao Wei, Jianan Ma, Junjie Guo, Xuejing Cui, Xiaoyan Cheng, Chenzhu Xie, Shuang Zhang, Shining Zhu, Min Xiao & Yong Zhang*

论文链接:Nature Communications 14, 5523 (2023), https://www.nature.com/articles/s41467-023-41350-2