近日，37000cm威尼斯物理学院李绍春课题组在二维极限下电荷密度波（CDW）与电子强关联效应的研究取得了重要进展，他们首次在非大卫星(star of David)结构的单层VTe2-2√3×2√3 CDW态中发现了电子强关联效应和莫特能隙。

电子强关联效应在凝聚态物理中扮演着十分重要的角色，可以衍生出丰富的物理现象，比如高温超导、莫特绝缘体和量子自旋液体等。作为过渡金属硫族化合物（TMD），1T-TaS₂的大卫星结构CDW态具有√13×√13的周期，是一个典型的莫特绝缘体。近年来，二维极限下的单层1T-NbSe₂、1T-TaSe₂和1T-TaS₂均被发现具有电子强关联效应，而这些材料的共同特点是在低温下具有√13×√13周期大卫星结构的CDW相变。普遍认为，大卫星结构是TMD单层材料中产生强关联效应的关键。每个大卫星结构包含13（奇数）个金属d电子，其中12个d电子形成六个完全占据的能带，剩余的单个d电子在费米能级附近形成半填充的窄带，从而显著增强了电子强关联效应并打开莫特能隙。

然而，对于同一族的钒（V）元素来说，它的TMD单层VTe₂在低温下发生2√3×2√3 周期的CDW相变。与大卫星结构不同的是，VTe₂­-2√3×2√3的单胞内含有偶数（12）个V原子, 因此不满足普遍认为的产生强关联效应的条件。目前为止，对3d轨道的钒元素TMD化合物尚未有关于强关联物态的报道。

李绍春课题组利用范德华外延技术成功制备出VTe₂单层，并证实了2√3×2√3 的CDW相变。通过高分辨的扫描隧道显微谱学表征结合密度泛函理论（DFT）计算，他们发现该体系的CDW态伴随着Te-Te和V-V的原子聚集现象，原子间距缩短了~4%并形成 “二聚体”结构（如图1所示）；在电子结构上费米能级处存在一个大小为~40 mV的能隙（如图2所示）。通过表面电荷掺杂（如图3所示）实现了该体系的金属化过程，并观测到与强关联能隙一致的谱权重转移行为，表明费米能级处的能隙为强关联能隙。他们进一步发现，强关联能隙的形成来自于CDW态的原子聚集和库伦相互作用能U的共同作用，二者缺一不可（如图4所示）。研究结果表明大卫星结构并不是唯一产生强关联效应的结构。在其它CDW周期的TMD单层中，通过不同的物理机制也可以产生强关联效应并打开莫特能隙。该工作为寻找新的强关联材料提供了新思路。

图1：(a,b) 单层VTe₂ 2√3×2√3相的STM原子分辨图和快速傅里叶变换图。图(a), U = +17 mV, I_t = 100 pA; 图(b), U = -30 mV, I_t = 100 pA. (c) 图(b)的放大图，上方为理想原子晶格。棕色为Te原子，青蓝色为V原子。顶层的Te原子被分为ABCD四类。(d) VTe₂ 2√3×2√3相的DFT原子结构。原子间距l和l’均缩短了约4%。

图2：(a)单层VTe₂ 2√3×2√3相的大范围dI/dV谱。(b)小范围dI/dV谱显示零电导能隙。(c) ABCD四个位置处的dI/dV点谱。(d)沿黑色箭头的dI/dV拉线。(e) C1, V1, IGS偏压下的dI/dV强度。

图3：(a) 沉积钾(K)原子后的STM形貌图。(b) K占据位置处的dI/dV谱。(c) 不同K原子覆盖度下，K未占据位置(C/D)处的dI/dV谱。

图4：(a) DFT计算的1T相VTe₂能带结构。(b, c) DFT计算2√3×2√3 CDW相的能带结构。下方是对应的态密度(DOS)结果。

相关研究成果以“Observation of Electronic Strong Correlation in VTe₂-2√3×2√3 Monolayer”为题于8月21日在线发表在《Physical Review Letters》 [W.-M. Zhao et al., Phys. Rev. Lett. 131, 086501 (2023)] 。该工作由37000cm威尼斯李绍春课题组和中国科学技术大学朱文光课题组合作完成。37000cm威尼斯李绍春教授负责课题的总体构思、实验设计以及样品的制备和表征，中国科学技术大学朱文光教授负责文章中的理论计算部分。37000cm威尼斯物理学院博士研究生赵伟民和中国科学技术大学丁文隽博士为论文的共同第一作者，37000cm威尼斯物理学院李绍春教授为论文的通讯作者。该工作感谢37000cm威尼斯物理学院李建新教授和于顺利教授富有成果的讨论和建议，固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心、江苏省纳米技术重点实验室和合肥国家实验室的大力支持，以及国家自然科学基金委和科技部的经费资助。

文章链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.086501